Su fama se apoya especialmente en sus estudios sobre el magnetismo contenidos en El imán y los cuerpos magnéticos (De magnete magneticisque corporibus). Esta obra, que Galileo calificó de fundamental, fue publicada en Londres en 1600 y debe considerarse como el primer tratado importante de física aparecido en Inglaterra. Gilbert compiló en ella sus investigaciones sobre cuerpos magnéticos y atracciones eléctricas.

Gilbert distingue netamente los fenómenos eléctricos de los magnéticos, refiriendo los resultados de algunas de sus experiencias dirigidas a demostrar que el hierro, al ser frotado por cuerpos electrizados como el diamante, no presenta fenómenos magnéticos. Con este propósito introdujo el autor nuevos términos que serían después usados corrientemente en la física ("polos magnéticos", "fuerza eléctrica", "cuerpos eléctricos y no eléctricos"). Al mostrar que el hierro, a altas temperaturas, no presenta alteraciones magnéticas, se adelantó a los modernos descubrimientos de los Curie.